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2026-11-02
气溶胶-云相互作用是气候预测不确定性的最大来源之一。近日，中国科学院大气物理研究所贾龙研究员团队在《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》发表研究，通过自主研发的分子级气块云模式CSVA-Cloud，揭示了浅层与深层对流云对二次有机气溶胶（SOA）截然相反的调控作用，并量化了SOA对不同高度对流云形成的反馈。
传统气块云模式依赖Köhler理论，通过比较粒子临界过饱和度与环境过饱和度来判断气溶胶是否活化为云滴。在这一框架下，水和有机物被分开处理，有机物仅作为被动溶质修正气溶胶吸湿性。CSVA-Cloud的关键突破在于取消了这一阈值判定，其将水分子与数百种有机分子纳入统一的气-粒分配框架，凝结与蒸发由气-粒浓度梯度驱动，因此，气溶胶活化成为多组分传质自然涌现的结果。同时，夹卷、降水、湿清除等物理过程被统一以化学反应形式处理，与数千个气相和颗粒相反应由同一求解器同步求解，从而确保了物理与化学过程的内在一致性。
CSVA-Cloud 是精细化气溶胶核壳动力学模式（CSVA）的云模式版本。CSVA 此前已用于黏性气溶胶生成演化、SOA-雾相互作用及 WRF-Chem 细颗粒物模拟研究，此次进一步拓展至对流云过程。模式可靠性经外场观测、云水模拟实验及与经典气块云模式的基准对比三类独立检验，检验表明其能够合理再现云微物理与 SOA 演变。
研究发现，在气块尺度上，浅层对流云可表现为SOA的源。云水通过提高有机物的气-粒分配系数，促使更多半挥发和中等挥发性有机物进入云滴，这部分有机物随云滴蒸发残留为气溶胶，其SOA质量浓度相比对流前可增加63%（图1）。诊断实验进一步表明，云水含量显著放大了有机分子的气-粒分配系数，对SOA总增量的贡献约占89%，远超高海拔低温的促进作用。深层对流云则表现为SOA的净汇，降水对未活化和活化SOA的清除效率分别约75%和85%（图2），与观测报道的湿清除效率吻合。除对流云对SOA的源-汇效应外，研究还揭示了SOA对云形成的反馈作用，发现气态有机物凝结可降低气溶胶活化的临界过饱和度，且该效应会随高度增强（如，在海拔904米处影响甚微，在3363米处最大过饱和度降幅达56%），从而有利于高空云的形成。该研究首次在分子层面阐明两类对流云在SOA演化中的微观调控机制，并揭示SOA对不同高度云形成的反馈作用。
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2026-04-02
继揭示氨气（NH₃）与天然源挥发性有机物异戊二烯的大气转化机理后，课题组再次取得重要突破。我们利用自主研发的原位电离质谱技术（GAIS-Orbitrap-MS），首次证实了氨气与人为源污染物苯乙烯之间也存在一种普适性的化学反应路径。研究发现，氨气可以高效捕获苯乙烯臭氧化过程中生成的稳定克氏中间体（SCIs），并生成一种含有过氧键的有机胺分子（C₇H₉O₂N）。这一反应路径与课题组之前在异戊二烯体系中的发现高度一致，表明“氨气-SCIs”反应是一种在天然源和人为源烯烃类有机物中普遍存在的化学机制。
该反应的发生显著改变了二次有机气溶胶（SOA）的生成路径：一方面，氨气与SCIs的反应抑制了传统SOA组分（如苯甲酸和低聚物）的生成，导致SOA总产率显著下降；另一方面，新生成的有机胺分子会快速分解为亚胺和酰胺等含氮有机物，毒性评估显示这些产物的毒性级别远高于传统SOA组分。这意味着氨气在SOA中的作用比当前认识更为复杂，其虽然降低了SOA产率，却可能将SOA的化学组成引向毒性更高的含氮有机物。未来在评估氨减排的环境效益时，有必要对这一新发现的化学机制给予充分考虑。
成果发表于 Atmospheric Chemistry and Physics。论文第一作者为大气所博士研究生李晓颖，通讯作者为贾龙研究员，共同作者包括徐永福研究员。
Li, X.Y., Jia, L.*, Xu, Y.F. NH3 Converts Criegee Intermediates to Nitrogenous Organics. Atmos. Chem. Phys. 2026, 26(6), 4479–4487. https://doi.org/10.5194/acp-26-4479-2026
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2025-09-16
课题组最新研究发现，在城市较高湿度条件下，二次有机气溶胶（SOA）的形成强烈依赖于OH自由基的来源。该研究以典型人为源芳香烃间二甲苯（m-xylene）为研究对象，对比了以H₂O₂和O₃作为OH源时，在不同湿度下SOA的生成特性和化学组成。结果表明，当以H₂O₂为OH源时，SOA产率随湿度升高急剧下降，从6%相对湿度（RH）下的29.8%降至78% RH时的3.8%；而在O₃为OH源的体系中，SOA产率在不同湿度条件下基本稳定。研究通过高分辨率轨道阱质谱（Orbitrap-MS）分析揭示，高湿条件下H₂O₂溶解于颗粒相水中发生光解产生过量OH自由基，促使SOA前体物发生碎片化反应，导致碳损失和气溶胶挥发增强；而O₃体系则通过低聚反应维持了SOA的稳定生成。该研究首次系统揭示了不同OH源在调控大气SOA形成中对湿度响应的机制差异，对改进大气化学模型、精准预测颗粒物污染具有重要科学意义。
Zhang Q., Xu Y.F., Jia L.*, 2025, Dependence of aerosol formation on OH radical sources under humid conditions from m-xylene, Environmental Pollution,385, 127107, https://doi.org/10.1016/j.envpol.2025.127107
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