克氏自由基间存在广泛的交叉反应
组内消息 2024-04-08
二次有机气溶胶（SOA）是大气细颗粒物的重要组成部分，会对环境、气候和人体健康产生影响。苯乙烯（styrene）和异戊二烯（isoprene）是人为和自然源SOA的重要前体物，在大气环境中广泛存在，但它们间的交叉反应并未受到关注。课题组基于烟雾箱模拟实验和高分辨轨道阱质谱技术（Orbitrap MS），研究了由苯乙烯和异戊二烯产生的克氏自由基中间体（Criegee SCIs）之间的交叉反应，以及交叉反应对SOA的形成和物理化学性质的影响规律。发现来自苯乙烯的特征C7-SCI和异戊二烯的特征C4-SCI可以发生交叉反应，并导致混合体系的SOA产率低于单一苯乙烯-O3体系，但高于单一异戊二烯-O3体系。同时在外场环境采集的细颗粒物中也发现了SCI相关的交叉产物。该研究证实SCI在决定苯乙烯-异戊二烯混合体系SOA的生成和理化性质方面的起着关键作用，说明在城市环境中，人为和自然源挥发性有机化合物（VOCs）的相互作用会显著改变SOA的理化性质，突显了交叉反应的重要性。
Yu, S.S., Jia, L.*, Xu, Y.F., Pan, Y.P., 2024. Oligomer formation from cross-reaction of Criegee intermediates in the styrene-isoprene-O3 mixed system. Chemosphere, 349, 140811, https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2023.140811
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