大气化学与气候课题组

新电离技术揭示氨气将克氏中间体转化为含氮有机物

组内消息 2026-04-02

  继揭示氨气（NH₃）与天然源挥发性有机物异戊二烯的大气转化机理后，课题组再次取得重要突破。我们利用自主研发的原位电离质谱技术（GAIS-Orbitrap-MS），首次证实了氨气与人为源污染物苯乙烯之间也存在一种普适性的化学反应路径。研究发现，氨气可以高效捕获苯乙烯臭氧化过程中生成的稳定克氏中间体（SCIs），并生成一种含有过氧键的有机胺分子（C₇H₉O₂N）。这一反应路径与课题组之前在异戊二烯体系中的发现高度一致，表明“氨气-SCIs”反应是一种在天然源和人为源烯烃类有机物中普遍存在的化学机制。

  该反应的发生显著改变了二次有机气溶胶（SOA）的生成路径：一方面，氨气与SCIs的反应抑制了传统SOA组分（如苯甲酸和低聚物）的生成，导致SOA总产率显著下降；另一方面，新生成的有机胺分子会快速分解为亚胺和酰胺等含氮有机物，毒性评估显示这些产物的毒性级别远高于传统SOA组分。这意味着氨气在SOA中的作用比当前认识更为复杂，其虽然降低了SOA产率，却可能将SOA的化学组成引向毒性更高的含氮有机物。未来在评估氨减排的环境效益时，有必要对这一新发现的化学机制给予充分考虑。

  成果发表于 Atmospheric Chemistry and Physics。论文第一作者为大气所博士研究生李晓颖，通讯作者为贾龙研究员，共同作者包括徐永福研究员。

  Li, X.Y., Jia, L.*, Xu, Y.F. NH3 Converts Criegee Intermediates to Nitrogenous Organics. Atmos. Chem. Phys. 2026, 26(6), 4479–4487. https://doi.org/10.5194/acp-26-4479-2026

CSVA动力学框架可显著提升WRF-Chem的有机气溶胶模拟能力

组内消息 2026-01-20

  近日，课题组与中国科学院大气物理研究所胡波研究员团队合作，在知名大气科学期刊《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》上发表了题为“Non-Ideal Treatment of Organic Aerosol Reveals Its Missing Sources and Improves PM2.5 Prediction”的研究论文。该研究首次将我们自主开发的CSVA模型（精细化气溶胶核壳动力学模型） 中的动力学框架，成功耦合至国际广泛使用的区域大气化学模式WRF-Chem中。

  研究发现，在不调整任何化学反应机制与排放清单的前提下，仅通过对有机气溶胶（OA）和颗粒水（LWC）的气粒转化过程进行改进，即可系统性提升模式对复合污染过程的模拟能力。基于华北平原冬季的案例模拟显示：有机气溶胶（OA）模拟偏差由-18.4% 显著降低至 -2.9%，PM2.5整体模拟精度提升近50%，气溶胶液态水含量（ALWC）及二次无机盐（SIA）的预测一致性也得到同步改善。该研究首次在区域尺度上验证了气溶胶内部传质动力学与非理想相互作用在污染模拟中的关键影响，这一框架为下一代大气化学模式的发展提供了新方向，对提升重污染过程预报准确率、支撑大气污染防治精准决策具有重要科学价值。

  在该工作中赵晓希博士为论文的第一作者，贾龙研究员和胡波研究员为共同通讯作者。

  Zhao, Xiaoxi, Zhao, Xiujuan, Liu, Z., Jia, L.#, Hu, B.#, 2026. Non-Ideal Treatment of Organic Aerosol Reveals Its Missing Sources and Improves PM2.5 Prediction. J. Geophys. Res. Atmos. 131, 1–16. https://doi.org/10.1029/2025JD044333

研究揭示二次有机气溶胶形成对OH自由基源的依赖性

组内消息 2025-09-16

课题组最新研究发现，在城市较高湿度条件下，二次有机气溶胶（SOA）的形成强烈依赖于OH自由基的来源。该研究以典型人为源芳香烃间二甲苯（m-xylene）为研究对象，对比了以H₂O₂和O₃作为OH源时，在不同湿度下SOA的生成特性和化学组成。结果表明，当以H₂O₂为OH源时，SOA产率随湿度升高急剧下降，从6%相对湿度（RH）下的29.8%降至78% RH时的3.8%；而在O₃为OH源的体系中，SOA产率在不同湿度条件下基本稳定。研究通过高分辨率轨道阱质谱（Orbitrap-MS）分析揭示，高湿条件下H₂O₂溶解于颗粒相水中发生光解产生过量OH自由基，促使SOA前体物发生碎片化反应，导致碳损失和气溶胶挥发增强；而O₃体系则通过低聚反应维持了SOA的稳定生成。该研究首次系统揭示了不同OH源在调控大气SOA形成中对湿度响应的机制差异，对改进大气化学模型、精准预测颗粒物污染具有重要科学意义。

Zhang Q., Xu Y.F., Jia L.*, 2025, Dependence of aerosol formation on OH radical sources under humid conditions from m-xylene, Environmental Pollution,385, 127107, https://doi.org/10.1016/j.envpol.2025.127107