大气化学与气候课题组

分子级气块云模式CSVA-Cloud揭示对流云对SOA的源-汇双重调控

组内消息 2026-11-02

  气溶胶-云相互作用是气候预测不确定性的最大来源之一。近日，中国科学院大气物理研究所贾龙研究员团队在《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》发表研究，通过自主研发的分子级气块云模式CSVA-Cloud，揭示了浅层与深层对流云对二次有机气溶胶（SOA）截然相反的调控作用，并量化了SOA对不同高度对流云形成的反馈。

  传统气块云模式依赖Köhler理论，通过比较粒子临界过饱和度与环境过饱和度来判断气溶胶是否活化为云滴。在这一框架下，水和有机物被分开处理，有机物仅作为被动溶质修正气溶胶吸湿性。CSVA-Cloud的关键突破在于取消了这一阈值判定，其将水分子与数百种有机分子纳入统一的气-粒分配框架，凝结与蒸发由气-粒浓度梯度驱动，因此，气溶胶活化成为多组分传质自然涌现的结果。同时，夹卷、降水、湿清除等物理过程被统一以化学反应形式处理，与数千个气相和颗粒相反应由同一求解器同步求解，从而确保了物理与化学过程的内在一致性。

  CSVA-Cloud 是精细化气溶胶核壳动力学模式（CSVA）的云模式版本。CSVA 此前已用于黏性气溶胶生成演化、SOA-雾相互作用及 WRF-Chem 细颗粒物模拟研究，此次进一步拓展至对流云过程。模式可靠性经外场观测、云水模拟实验及与经典气块云模式的基准对比三类独立检验，检验表明其能够合理再现云微物理与 SOA 演变。

  研究发现，在气块尺度上，浅层对流云可表现为SOA的源。云水通过提高有机物的气-粒分配系数，促使更多半挥发和中等挥发性有机物进入云滴，这部分有机物随云滴蒸发残留为气溶胶，其SOA质量浓度相比对流前可增加63%（图1）。诊断实验进一步表明，云水含量显著放大了有机分子的气-粒分配系数，对SOA总增量的贡献约占89%，远超高海拔低温的促进作用。深层对流云则表现为SOA的净汇，降水对未活化和活化SOA的清除效率分别约75%和85%（图2），与观测报道的湿清除效率吻合。除对流云对SOA的源-汇效应外，研究还揭示了SOA对云形成的反馈作用，发现气态有机物凝结可降低气溶胶活化的临界过饱和度，且该效应会随高度增强（如，在海拔904米处影响甚微，在3363米处最大过饱和度降幅达56%），从而有利于高空云的形成。该研究首次在分子层面阐明两类对流云在SOA演化中的微观调控机制，并揭示SOA对不同高度云形成的反馈作用。

阅读剩余部分...

气溶胶-雾相互作用导致的二次有机气溶胶的爆发式增长

组内消息 2023-01-20

在我国秋冬季节，雾霾事件时有发生。二次有机气溶胶（SOA）对雾霾有重要贡献，然而SOA与雾（或云）之间的基本相互作用还知之甚少，主要原因包括：（1）与无机盐不同，SOA主要由半挥发或中等挥发的有机气体通过气-粒转化形成，这意味着SOA的吸湿性（或活化为云雾滴的能力）不仅取决于颗粒态有机分子，同时还受SOA气态前体物的影响；（2）SOA组成和形成机理的复杂性，SOA由成千上万种有机分子组成，其来源不仅包括各种气相反应，而且还包含了大量颗粒相反应；（3）外场观测中通常采用热力学模型（例如，ISORROPIA或E-AIM）估算颗粒水含量，但其往往忽视了有机气溶胶对颗粒水的贡献；（4）要揭示SOA-雾相互作用，还需要精细化的气溶胶动力学模式与云雾微物理过程进行耦合，而在线耦合数千反应和数百个物种的大气化学动力学过程与云雾的微物理过程是一项挑战性任务。

中国科学院大气物理研究所贾龙副研究员及其合作者（徐永福和段民征研究员）通过高分辨质谱技术和精细化的气溶胶动力学模式（CSVA），在深入解析甲苯气态和颗粒态分子的基础上，从云雾微物理角度解析了SOA与云雾之间的相互作用，并首次发现气溶胶-雾相互作用是导致的SOA爆发性增长的关键机制。即，霾（haze）与雾（fog）紧密交织在一起，一方面，水溶性气态有机物的存在会降低SOA活化为云雾滴的临界过饱和比，导致SOA在湿度接近或低于100%时即可活化为云雾滴；同时，云雾的生成进一步促进水溶性气态有机物的气-粒转化，从而导致了SOA的爆发式增长。还进一步分析了温度和相对湿度在SOA生成中的协同作用，发现低温可以显著放大有机气体对SOA爆发式增长和云凝结核活化的作用。上述结果表明云雾微物理过程是水溶性气态有机物快速转化为二次有机气溶胶的主要原因。

Jia, L., Xu, Y., Duan, M., 2023. Explosive formation of secondary organic aerosol due to aerosol-fog interactions. Sci. Total Environ. 866, 161338. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2022.161338