大气化学与气候课题组

CSVA动力学框架可显著提升WRF-Chem的有机气溶胶模拟能力

组内消息 2026-01-20

  近日，课题组与中国科学院大气物理研究所胡波研究员团队合作，在知名大气科学期刊《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》上发表了题为“Non-Ideal Treatment of Organic Aerosol Reveals Its Missing Sources and Improves PM2.5 Prediction”的研究论文。该研究首次将我们自主开发的CSVA模型（精细化气溶胶核壳动力学模型） 中的动力学框架，成功耦合至国际广泛使用的区域大气化学模式WRF-Chem中。

  研究发现，在不调整任何化学反应机制与排放清单的前提下，仅通过对有机气溶胶（OA）和颗粒水（LWC）的气粒转化过程进行改进，即可系统性提升模式对复合污染过程的模拟能力。基于华北平原冬季的案例模拟显示：有机气溶胶（OA）模拟偏差由-18.4% 显著降低至 -2.9%，PM2.5整体模拟精度提升近50%，气溶胶液态水含量（ALWC）及二次无机盐（SIA）的预测一致性也得到同步改善。该研究首次在区域尺度上验证了气溶胶内部传质动力学与非理想相互作用在污染模拟中的关键影响，这一框架为下一代大气化学模式的发展提供了新方向，对提升重污染过程预报准确率、支撑大气污染防治精准决策具有重要科学价值。

  在该工作中赵晓希博士为论文的第一作者，贾龙研究员和胡波研究员为共同通讯作者。

  Zhao, Xiaoxi, Zhao, Xiujuan, Liu, Z., Jia, L.#, Hu, B.#, 2026. Non-Ideal Treatment of Organic Aerosol Reveals Its Missing Sources and Improves PM2.5 Prediction. J. Geophys. Res. Atmos. 131, 1–16. https://doi.org/10.1029/2025JD044333

研究揭示二次有机气溶胶形成对OH自由基源的依赖性

组内消息 2025-09-16

课题组最新研究发现，在城市较高湿度条件下，二次有机气溶胶（SOA）的形成强烈依赖于OH自由基的来源。该研究以典型人为源芳香烃间二甲苯（m-xylene）为研究对象，对比了以H₂O₂和O₃作为OH源时，在不同湿度下SOA的生成特性和化学组成。结果表明，当以H₂O₂为OH源时，SOA产率随湿度升高急剧下降，从6%相对湿度（RH）下的29.8%降至78% RH时的3.8%；而在O₃为OH源的体系中，SOA产率在不同湿度条件下基本稳定。研究通过高分辨率轨道阱质谱（Orbitrap-MS）分析揭示，高湿条件下H₂O₂溶解于颗粒相水中发生光解产生过量OH自由基，促使SOA前体物发生碎片化反应，导致碳损失和气溶胶挥发增强；而O₃体系则通过低聚反应维持了SOA的稳定生成。该研究首次系统揭示了不同OH源在调控大气SOA形成中对湿度响应的机制差异，对改进大气化学模型、精准预测颗粒物污染具有重要科学意义。

Zhang Q., Xu Y.F., Jia L.*, 2025, Dependence of aerosol formation on OH radical sources under humid conditions from m-xylene, Environmental Pollution,385, 127107, https://doi.org/10.1016/j.envpol.2025.127107

氨气和克氏中间体的新反应：生成有机胺并抑制异戊二烯SOA

组内消息 2024-11-15

异戊二烯是全球排放量最大的非甲烷挥发性有机物，在大气中具有强反应活性，是全球尺度二次有机气溶胶（SOA）最主要的前体物。氨气(NH3)是大气中含量最丰富的碱性气体,也是大气细颗粒物（PM2.5）中无机盐的主要前体物质。中国是氨气排放的热点区域之一，我国正计划未来削减氨排放，以降低大气PM2.5污染。但是，目前对于异戊二烯和氨在大气转化中的相互作用缺少基本了解。

课题组基于自主研发的气体-气溶胶原位电离技术（GAIS）和轨道阱质谱（Orbitrap-MS），研究了NH3在异戊二烯臭氧化形成SOA中的化学机理。发现NH3可以与异戊二烯臭氧化产物-稳态克氏中间体自由基（SCIs）反应生成一种全新的有机胺分子（C4H9O2N），NH3-SCIs反应通道会显著抑制SCIs的低聚反应，从而极大降低异戊二烯的SOA产率。同时，新生成的有机胺分子还会进一步与有机酸反应生成更多含氮有机物。该研究的重要意义在于：（1）提供了NH3与SCIs反应生成有机胺的直接证据，发现了大气中还原态有机氮生成的新通道；（2）发现氨气可以抑制异戊二烯的SOA产率。这意味着氨气在生物源SOA中的作用比当前的认识更为复杂，有必要对氨减排的潜在环境效应进行深入评估。

论文第一作者为李晓颖博士生，通讯作者贾龙研究员，合作者包括徐永福研究员和潘月鹏研究员。
Li, X.Y., Jia, L.*, Xu, Y.F., Pan, Y.P., 2024. A novel reaction between ammonia and Criegee intermediates can form amines and suppress oligomers from isoprene, Sci. Total Environ., 956, 177389, https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2024.177389